文 献 综 述
- 柴油机尾气污染现状
如今，CO2排放要求日益严格，原油产量日益减少，柴油车开始受到社会广泛关注。柴油车的生产和运行成本较低，且发动机马力强劲，CO2排放低，其热利用率高，适用范围广。虽然柴油机有众多优点，但其尾气排放也给大气环境带来了沉重的负担，对居民的生活和身体健康也带来了不利影响。
与汽油机相比，柴油机的燃烧方式是扩散燃烧，具有空气充足和过量空气系数大的特点，其燃烧速率主要受可燃混合气形成速率的影响。柴油机的有害排放物主要有四类，即：一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HCs）、氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）。其中，CO和HCs排放量量相对于汽油机来说要少得多，NOx排放量与汽油机相差不远，而PM的排放量是汽油机的几十倍[1]。2019年全国柴油车CO、HCs、NOx、PM排放量分别为 128.6万吨、21.3万吨、553.2万吨、6.9万吨，占汽车排放总量的18.5%、12.5%、88.9%、99%以上[2]。因此，PM和NOx的去除是治理柴油机污染的重中之重。
其一，柴油机在空气不足的情况下，会造成可燃混合气的不完全燃烧，尤其是在怠速行驶中，此时柴油机容易产生CO和HCs并排入尾气中。由于CO无色无味，且能与人体的血红蛋白结合，削弱人体血液的输氧能力，从而导致中毒。CO中毒可表现为头晕、呕吐、乏力等症状，严重者可能会导致死亡。HCs则是形成光化学烟雾的重要物质，包括了未燃或未燃烧完全的燃油及其裂解产物和部分氧化物，如苯、醛、烯烃和芳香族碳氧化合物等200多种复杂的有机物成分，其中也不乏多环芳香烃（PAHs）等强烈致癌物，可严重危害人体健康[3]。
其二，柴油机排放的NOx主要包括了NO和NO2，其中主要成分是NO。柴油本身含氮较少，但柴油机气缸中柴油的高温燃烧，会使得空气中的氮气和氧气发生反应，产生显著的NOx排放。柴油机气缸内达到的最高燃烧温度是决定NOx生成量的最重要的因素[4]。NOx归于主要大气污染物之类，与SO2、CO2并列，对自然环境和人类本身有着巨大危害。NOx会通过呼吸进入人的肺部，引发支气管炎或肺气肿等疾病。同时NOx还能参与光化学反应形成光化学烟雾，形成酸雨，造成严重的环境污染[5,6]。
其三，柴油机排气中的PM主要由柴油中含有的碳在高温缺氧的环境中产生。由于柴油机中混合气体的组成分布不均匀，虽然总体是富氧燃烧，但会出现局部缺氧现象，不完全燃烧导致PM的生成。烃类燃料在高温缺氧环境中发生部分氧化和热裂解，聚合成以碳为主的碳烟晶核，并最终生成PM。柴油机尾气中PM是危害最大、最难消除的污染物，可致使城市大气环境质量的恶化，是雾霾形成的主要诱因；同时也会被人体吸入肺中，引发一系列呼吸道和心血管疾病[7,8]。
- NOx和PM同时消除催化剂研究现状
NOx和PM是柴油机尾气中最主要的两类大气污染物。由于柴油机在富氧条件下运行，传统的三效催化剂并不能适用，因此PM和NOx一直是柴油机尾气治理的重难点。以往的研究中，人们主要考虑分步将PM和NOx各自净化。自从Yoshida等[9]提出了“Soot-O2-NOx”3组分之间的反应后，制备可同时去除PM和NOx的催化剂引起了研究者们的普遍关注。在同一温度窗口中，使用催化剂对NOx进行还原或吸附，同时还能催化氧化PM颗粒，以达在一个反应环境中同时去除PM和NOx两种柴油机的主要污染物的目的，即同时催化消除技术，已成未来柴油机尾气治理的趋势。
Ying Cheng等[10]制备了一种高效的三维有序大孔催化剂，在同时消除PM和NOx方面展现了较高的催化性能，使得PM的催化氧化温度在385℃左右，同时NO催化活性窗口在281~425℃之间，与PM燃烧温度相近，其转化率最高可达100%。并对这一材料进行了一系列的表征和结构分析，以测试其性能。
以类水滑石材料为载体骨架并引入过渡金属后所制得的催化剂，同样可以获得较好的同时消除PM和NOx的催化效果。Qian Li等[11]制备了一系列水滑石衍生的K/MnMgAlO催化剂，并评估了它们的性能，且在引入K的催化剂中发现了一个新相K2Mn4O8，它对PM燃烧和PM还原NOx都具有很高的催化活性。Li Yang等[12]将Pd和K担载在镁铝水滑石上，发现NO的催化存储能力明显增强。通过对比研究，发现引入了K的镁铝水滑石催化剂可催化PM低温氧化，其反应机理为“氧溢出”。同时Pd和K之间存在相互作用，K、Pd共同担载时可有效降低CO2和N2的活化能，降低PM点火温度，提高NOx去除效率。
N. Maffei等[13]研制了一种掺杂了Zr和Co的基于铈酸钡的钙钛矿型催化剂，其NOx储存量在380℃时约为228mu;mol/g，与基于Pt的贫NOx捕集阱相当，可作为其低成本的替代品。Ganesh Chandra Dhal等[14]对比研究了Fe、Co和Mn基钙钛矿型催化剂的同时消除PM和NOx性能，发现La1-xKxMnO3表现出最佳催化活性。
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