文 献 综 述
1. 引言
二维材料由于其具有独特的理化性质，近些年来逐渐成为研究的热点话题之一。尽管存在着诸如石墨烯，硅烯[1]，磷烯[1]等只含有单元素的二维材料，大多数的二维材料都存在着两种（如氧化物二维材料[2]）或两种以上的元素组成（如黏土[2]）。
过渡金属碳氮化物（MXene）是近些年来最新合成的一类新型的二维材料[1; 2]，其结构通式为Mn 1XnTx （n=1-3）。其中，M代表前过渡金属元素（如Sr，Ti，Hf，V，Zr，Nb，Cr等），X代表碳或氮，Tx代表层状结构表面的封端基团（如-OH，-F，-O基团）。其结构为n 1层过渡金属原子夹杂n层碳原子或氮原子[1,2]。MXene类二维材料中典型的有Ti2CTx、Ti3C2Tx、Nb4C3Tx等。其中，Ti3C2Tx是在2011年首次被合成出来的MXene类的二维材料[2]，在这之后有19种不同的MXene被相继合成出来[2]，MXene二维材料已然成为二维材料中的另一大类热点材料。
在先前的研究中，主要以选择性腐蚀掉层状材料中特定的分子层来制备MXene材料[2]，如MAX分子层。MAX是一种三元碳氮化物，目前已有超过70种的MAX被报道[1]。在MAX中，由于M-A键的化学活性远大于M-X键的化学活性[2]，因此可以使用HF酸选择性腐蚀掉MAX中的A原子层以制备MXene二维材料，如可利用HF酸选择性腐蚀Ti3AlC2中的Al原子层来制备Ti3C2Tx[2]。此外，还可以利用金属盐与酸的混合溶液选择性腐蚀MAX制备MXene，如利用LiF/HCl混合溶液[3]腐蚀Ti3AlC2制备Ti3C2Tx，这种方法使在实验中避免使用了剧毒物质HF，是一种较为安全的合成手段[3]。
2. MXene的插层改性
表面改性指的是借助离子束、激光、等离子体等新技术手段，改变材料表面及近表面组分、结构性质，从而获得传统冶金和表面处理技术无法得到的新薄层材料，或者使传统材料具更好功能[4]。插层改性是表面改性的一种重要的手段。二维材料具有典型的层状结构，因此可以利用插层的方法对其进行表面改性[4]。例如石墨层间可利用插层反应插入多种多样的物质形成石墨层间复合物[5]。由于MXene是具有层状结构的二维材料，因此也可以对其进行插层，使其层间距扩大[6]，或插入不同的物质取代层间基团使其理化性质发生改变[1]。此外，插层不仅可以控制二维材料的层间距，也可以削薄二维材料的厚度[7]。在目前的报道中，主要使用金属阳离子和有机金属化合物两类物质对MXene进行插层。
2.1 阳离子插层MXene
在先前的报道中，利用阳离子插层是对MXene插层的重要手段。据报道，Li、Na、Mg、NH等阳离子可以在常见的酸碱盐溶液中自发的进入MXene层间[8]，反应简洁可控，因此阳离子插层是一种常见的对MXene进行插层处理的手段。有报道认为，阳离子插层的机理是阳离子取代了MXene表面的封端基团，而相邻两个表面上的阳离子由于静电力的存在而使得层间距增大[9]。
近些年来，有许多课题组利用阳离子对MXene进行插层处理，制备出一系列具有独特的理化性质的二维材料。如Li等[10]利用KOH溶液对Ti3C2Tx进行插层处理，制备出的二维MXene层间距由9.6 Aring;增至12.5 Aring;，且其电容相比未经处理的材料提高了211%，且电极在超过10000次的循环中只有大约1%的损耗，显示出良好的可循环性。然而在Li等的工作中，并未对阳离子插层的机理做出一定的解释。而Kajiyama等[11]在利用Na 进行插层后进行了进一步对于阳离子插层如何保持层间距的机理进行了一定的解释，Kajiyama等认为，在Na 离子环境中，初次钠化使得Ti3C2Tx的层间距加大，在此之后，Ti3C2Tx层间的插层和去插层是一个动态可逆的过程，插层后的Ti3C2Tx在钠化/去钠化的动态过程中不断保持其层间距。
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